1886-ൽ ശ്രീരാമകൃഷ്ണൻ മഹാസമാധിയായതിനുശേഷം, ശാരദാദേവി ഏതാനും മാസങ്ങൾ തീർത്ഥാടനത്തിനായി ചെലവഴിച്ചു. തുടർന്ന് ദേവി കാമാർപുക്കൂറിലേക്കു പോയി. അവിടെ കൊടിയ ദാരിദ്ര്യത്തിൽ ദിവസങ്ങൾ കഴിച്ചു. ഇതറിഞ്ഞ ശ്രീരാമകൃഷ്ണശിഷ്യന്മാർ ദേവിയെ കൊൽക്കത്തയിലേക്ക് കൊണ്ടുവന്നു. ഇത് ദേവിയുടെ ജീവിതത്തിൽ വഴിത്തിരിവായി. ദേവി ആത്മീയാന്വേഷകരെ ശിഷ്യരായി സ്വീകരിക്കുകയും നൂറുകണക്കിനാളുകൾക്ക് അമർത്യതയിലേക്കുള്ള തുറന്ന വാതിലായിത്തീരുകയും ചെയ്തു. അതിരില്ലാത്ത സ്നേഹവും സഹാനുഭൂതിയുമുള്ള ദേവിയുടെ വിശ്വമാതൃഹൃദയം പാപജീവിതം നയിച്ച അനേകർ ഉൾപ്പെടെ എല്ലാവരേയും വിവേചനം കൂടാതെ സ്വീകരിച്ചു.
സ്വാമി വിവേകാനന്ദന്റെ പാശ്ചാത്യശിഷ്യകൾ കൊൽക്കത്തയിലെത്തിയപ്പോൾ, അക്കാലത്തെ യാഥാസ്ഥിതികസമൂഹത്തിന്റെ നിയന്ത്രണങ്ങൾ അവഗണിച്ചുകൊണ്ട് മാതൃദേവി അവരെ സ്വന്തം മക്കളെയെന്നപോലെ സ്വീകരിച്ചു. ആധുനികവിദ്യാഭ്യാസത്തിനു വിലക്കുണ്ടായിരുന്ന യാഥാസ്ഥിതികമായ ഗ്രാമീണസമൂഹത്തിലാണ് വളർന്നുവന്നതെങ്കിലും മാതൃദേവി പുരോഗമനപരമായ കാഴ്ചപ്പാടുകൾ പുലർത്തിയിരുന്നു. ഇന്ത്യയെ പുനരുജ്ജീവിപ്പിക്കുന്നതിനും സാധാരണജനങ്ങളുടെയും സ്ത്രീകളുടെയും ഉന്നമനത്തിനുമായുള്ള സ്വാമി വിവേകാനന്ദന്റെ പദ്ധതികൾ ദേവി പൂർണ്ണഹൃദയത്തോടെ പിന്തുണച്ചു. സിസ്റ്റർ നിവേദിത ആരംഭിച്ച പെൺകുട്ടികൾക്കുള്ള സ്കൂളുമായി ദേവിക്ക് അടുത്ത ബന്ധമുണ്ടായിരുന്നു.
ദേവി കൊൽക്കത്തയിലും ജന്മദേശമായ ജയരാംവാടിയിലുമായി ജീവിതം ചെലവഴിച്ചു. കൊൽക്കത്തയിൽ താമസിച്ച ആദ്യവർഷങ്ങളിൽ ശ്രീരാമകൃഷ്ണശിഷ്യനായ സ്വാമി യോഗാനന്ദനാണ് ദേവിയുടെ ആവശ്യങ്ങൾ നോക്കിയിരുന്നത്. പിന്നീടുള്ള വർഷങ്ങളിൽ ശ്രീരാമകൃഷ്ണന്റെ മറ്റൊരു ശിഷ്യനായ സ്വാമി ശരദാനന്ദൻ ദേവിയുടെ ആവശ്യങ്ങൾ നിറവേറ്റുകയും കൊൽക്കത്തയിൽ ദേവിക്കായി ഒരു പുതിയ വീട് പണിയുകയും ചെയ്തു.
